我系杨金龙院士课题组李星星团队提议一种可逆的化学调控自旋的姿色:通过在二维金属有机晶格中的有机配体上发生互变异构响应来调遣该配体的自旋态黄色片,率领相邻的过渡金属自旋之间的耦合序发生可逆革新,进而对材料的电学和磁学等性质进行调制。关联后果以“Chemically Controlled Reversible MagneticPhase Transition in Two DimensionalOrganometallic Lattices”为题发表于海外闻明期刊Nano Letters上。
导读:
为了竣事高性能的自旋电子学器件,成立一种有用的姿色来可逆地调控材料的自旋序是紧迫需要的。在这方面,筹备者们发展了适用于不同场景的包括磁场、电场、光场在内的多种物理妙技,然而对化学抵制自旋的可行性却少有探索,尽管化学的可调性要丰富的多。事实上,化学修饰,如部分氢化、分歧称角落修饰等此前已被用来调遣石墨烯等材料的磁性质,但这些修饰基本上是恒久性的、不能逆的。在这项使命中,筹备东谈主员提议一种可逆的化学调控自旋的姿色,即愚弄尽人皆知的内酰亚胺-内酰胺互变异构响应来率领二维金属有机晶格中的磁相变。在旨趣上,发生内酰亚胺-内酰胺互变异构响应前后,有机配体前哨轨谈的原子构成、空间电荷和相位散布、能级位置,以致自旋态齐可能发生变化,并对与之平直相接的过渡金属之间的磁耦合性质产生显赫的影响,比如篡改磁耦合强度大小,率领磁耦合序重新胪列。在这项使命中,筹备东谈主员主要保重其中的一种情况,如图1所示:通过内酰亚胺-内酰胺互变异构响应,有机联结体的自旋态从单重态革新为二重态,进而率领相邻过渡金属之间的磁耦合序发生从反铁磁到亚铁磁的革新。
黄色片
图1.内酰亚胺-内酰胺互变异构响应率领二维金属有机晶格发生磁相变的默示图。
筹备东谈主员通过表面打算的三种二维金属有机晶格考据了这种化学调控自旋姿色的可行性。以铬和2,5位羟基取代的吡嗪构造的金属有机晶格为例(简记为Cr-pyz)(图2a,2d),在内酰亚胺-内酰胺互变异构响应前后,该金属有机晶格从反铁磁基态革新为亚铁磁基态(图2b,2e),这种革新进一步率领材料的电子结构从无自旋极化的世俗半导体革新为价带和导带具有100%自旋极化况兼极化见解系数相悖的双极磁性半导体(图2c,2f)。同期,电子带隙和载流子有用质料也发生了显赫变化。此外,材料的磁各向异性能在异构响应前后增强了五倍。
图2.(a-c)内酰亚胺型Cr-pyz金属有机晶格的几何结构、基态自旋密度散布和能带结构。(d-f) 内酰胺型Cr-pyz金属有机晶格的几何结构、基态自旋密度散布和能带结构。(a)和(d)中紫色、绿色、灰色、橙色和白色的球永诀代表Cr、O、C、N和H原子。(b)和(e)中红色和蓝色永诀代表进取和向下的自旋密度。(c)和(f)中玄色、红色和蓝色线永诀代表自旋简并能带,自旋进取能带和自旋向下能带。
我系博士生李俊瑶为第一作家,我系李星星副西宾和杨金龙西宾为共同通信作家。该筹备使命取得了当然科学基金委、科技部和中国科学院的资助。
著作连结:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03060
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